Novel sensor concepts for robust operation and increased lifetime of SOFC systems

  • Neuartige Sensorkonzepte für den robusten Betrieb und erhöhte Lebensdauer von SOFC-Systemen

Schäfer, Felix; Eichel, Rüdiger-A. (Thesis advisor); Sauer, Dirk Uwe (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

Eine Festoxid-Brennstoffzelle (engl.: SOFC) wandelt die chemische Energie eines Brenngases direkt in elektrische Energie um. Daher stellt die SOFC eine vielversprechende Technologie für die Stromerzeugung mit hohem Wirkungsgrad dar. Eine der möglichen SOFC-Systemkonfigurationen, welche das höchste Potenzial für einen elektrischen Gleichstromwirkungsgrad von bis zu 65% bietet, ist ein SOFC-System mit Anodenabgasrückführung (AEGR). Für einen sicheren und dauerhaften Betrieb eines SOFC-Systems dürfen das Sauerstoff-zu-Kohlenstoff-Verhältnis und die Gasausnutzung als charakteristische Systemparameter stack- und reformerspezifische Grenzwerte nicht überschreiten. Die Bestimmung und Kontrolle dieser charakteristischen Systemparameter ist daher von entscheidender Bedeutung. Dies stellt jedoch insbesondere für SOFC-Systeme mit AEGR aufgrund der erhöhten Systemkomplexität eine anspruchsvolle Aufgabe dar. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich daher mit Untersuchungen von Sensorkonzepten für die Echtzeit-Bestimmung von charakteristischen Systemparametern in SOFC-Systemen. Hierfür wurden in Summe sechs verschiedene grundlegende Konzepte erarbeitet. Diese umfassen den Einsatz von automotiven Gassensoren und die Anwendung der Brennstoffzellen-Diagnosemethoden elektrochemische Impedanzspektroskopie, Total Harmonic Distortion Analyse als auch die Wavelet Transformation auf Stackspannung und -strom. Weitere Konzepte sind die Verwendung der U-i-Kennlinie einer SOFC und die Anwendung eines datengetriebenen Soft-Sensors. In der Bewertung der Konzepte zeigten die Lambdasonden von den automotiven Gassensoren und der datengetriebene Soft-Sensor das höchste Eignungspotential und wurden folglich im Rahmen dieser Arbeit näher untersucht. Die Lambdasonden werden direkt im Brenngaspfad am Anodeneintritt und -austritt eingesetzt. Es wurden analytische Korrelationen des Messwertes von Lambdasonden zu charakteristischen Systemparametern hergeleitet. Simulationsstudien zeigten die grundsätzliche Eignung der Lambdasonden als Gassensor in SOFC-Systemen auf Basis von repräsentativen Erdgaszusammensetzungen. Im Anschluss folgten experimentelle Untersuchungen von Lambdasonden in repräsentativen Gaszusammensetzungen für den Anodenein- und -austritt eines SOFC-Systems mit AEGR. Hierfür wurde ein entsprechender Prüfstand konstruiert, um die Betriebsbedingungen am Anodeneintritt und -austritt emulieren zu können. Es wurden verschiedene Lambdasonden der Robert Bosch GmbH getestet. Hierbei handelte es sich um Sprung-Lambdasonden des Types LSF 4.2 und LSF Xfour als auch Breitband-Lambdasonden des Types LSU 4.9 und LSU ADV. Für den Betrieb der LSU 4.9 konnte zudem eine neuartige Verstärkerschaltung entwickelt werden, um einen Betrieb in den fetten Gasmischungen am Anodeneintritt zu ermöglichen. Letztlich konnte festgestellt werden, dass die Sprung-Lambdasonden generell nur für den Einsatz im Anodenaustritt geeignet sind und damit der systemseitige Gasausnutzungsgrad bestimmt werden kann. Die LSF Xfour ist aufgrund der integrierten Temperaturregelung dabei die vorteilhaftere Variante. Die Breitband-Lambdasonden können sowohl am Anodeneintritt als auch am -austritt eingesetzt werden. Dies ermöglicht die Ermittlung des systemseitigen sowie des stackseitigen Gasausnutzungsgrades als auch der Rezirkulationsrate. Während die LSU 4.9 eine höhere Auflösung mitbringt, aber den zusätzlichen Verstärkungsaufbau bedarf, benötigt die LSU ADV den Verstärkungsaufbau nicht, weist aber eine geringere Auflösung auf. Es wurde zudem festgestellt, dass für eine ausreichend genaue Bestimmung der charakteristischen Systemparameter mit den Breitband-Lambdasonden das Wasserstoff-zu-Kohlenstoff-Verhältnisses (H/C) des zugeführten Erdgases generell bekannt sein muss. Bei dem Soft-Sensor handelt es sich um einen 2-stufigen Ansatz, bei welchem Hybridmodelle für Komponenten im stationären Betriebszustand eines SOFC-Systems entwickelt wurden. Der physikalisch-basierte Teil des Hybridmodells stellt jeweils eine ideale Energiebilanz einer Komponente dar, welche durch einen datengetriebenen Gaußprozess an das reale Verhalten angepasst wird. Der erste Schritt des 2-stufigen Ansatzes beinhaltet Hybridmodelle für die Hotbox und den Nachbrenner des SOFC-Systems, welche in alleiniger Abhängigkeit des H/C-Verhältnisses im Erdgas aufgestellt und diesbezüglich gelöst wurden. Die inerten Gasbestandteile in Erdgas (CO2, N2) sind dabei mithilfe separater Gaußprozesse geschätzt. Die Hybridmodelle für den Reformer und den Stack im anschließenden zweiten Schritt sind in Abhängigkeit von der Rezirkulationsrate aufgestellt und werden diesbezüglich gelöst. Es konnte auf Basis der Messdaten eines realen SOFC-Systems gezeigt werden, dass sowohl der Nachbrenner als auch die Hotbox als Modellkomponente für die Bestimmung des H/C-Verhältnisses geeignet sind. Demgegenüber zeigte sich für den zweiten Schritt auf der vorliegenden Datenbasis nur das Modell für den Reformer für die Bestimmung des Rezirkulationsverhältnisses geeignet. Zusammenfassend zeigt diese Arbeit, dass eine Kombination von Soft-Sensor und Breitband-Lambdasonden für die Bestimmung und Regelung der charakteristischen Systemparameter eines SOFC-Systems zielführend ist. Im stationären Betriebszustand des SOFC-Systems kann der Soft-Sensor angewandt werden, um das H/C-Verhältnis des zugeführten Erdgases in Schritt 1 und somit den systemseitigen Gasausnutzungsgrad zu bestimmen. In Schritt 2 zeigt der Soft-Sensor ein hohes Potential die Rezirkulationsrate und somit den stackseitigen Gasausnutzungsgrad zu bestimmen. Unter Hinzunahme des stationären H/C-Verhältnisses aus Schritt 1 des Soft-Sensors können Breitband-Lambdasonden direkt im Brenngaspfad am Anodeneintritt und -austritt optimal eingesetzt, charakteristische Systemparameter dynamisch ermittelt und in der Systemregelung verwendet werden.

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