Ion transport across phase boundaries in strontium titanate

Kler, Joe; De Souza, Roger (Thesis advisor); Richtering, Walter (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

In dieser Arbeit wurde der Ionentransport durch verschiedene Phasengrenzen in Strontiumtitanat, SrTiO3, untersucht. Der Sauerstofftransport durch die Grenzfläche Gasphase|SrTiO3 wurde anhand von Isotopenaustauschexperimenten, gefolgt von der Aufnahme von Tiefenprofile mittels Sekundärionenmassenspektrometrie, untersucht. Der Einfluss der Oberflächenorientierung [(100), (110) und (111)] und der Gasphase (trocken: O2 und nass: H2O) auf den Oberflächenaustauschkoeffizienten k*_O und das Oberflächenraumladungspotential Φ_0 wurde untersucht. Die Oberflächenorientierung hat einen erstaunlich geringen Einfluss auf den Oberflächenaustauschkoeffizienten [im Allgemeinen: k*_O(111) ≈ k*_O(110) > k*_O(100)]. Alle drei Oberflächenorientierungen zeigen bei den trockenen Austauschbedingungen einen Übergang von einem Hochtemperaturbereich mit hoher Aktivierungsenergie ΔH_ k*_O zu einem Niedrigtemperaturbereich mit niedriger Aktivierungsenergie. Im Niedrigtemperaturbereich stimmen die Werte für k*_O und Φ_0 für trockene Austauschbedingungen gut mit denen von nassen Austauschbedingungen für (100) orientiertem SrTiO3 überein. Dies deutet auf einen ähnlichen Einbaumechanismus für die nassen und die trocken Austauschexperimente bei niedrigen Temperaturen hin; ein Mechanismus, bei dem geladene OH Spezies an der Oberfläche eine wichtige Rolle spielen. Die Grenzfläche zwischen metallischem SrRuO3 und halbleitendem SrTiO3 wurde anhand von Isotopenaustauschexperimenten, gefolgt von der Aufnahme von Tiefenprofile mittels Sekundärionenmassenspektrometrie, untersucht. Die Grenzfläche wird durch das Grenzflächenpotential ϕ_i charakterisiert, welches die Umverteilung der elektronischen und ionischen Ladungsträgern zwischen der Grenzfläche und der benachbarten Raumladungszone beschreibt. Es wurde gezeigt, dass ein SrRuO3-Dünnfilm die Raumladungszone an der Grenzfläche modifiziert. Der Strontiumtransport an Antiphasengrenzen vom Ruddlesden-Popper-Typ wurde mit verschiedenen Simulationstechniken unter Verwendung empirischer Paarpotentiale untersucht. Molekularstatische Simulationen haben gezeigt, dass sich die Strontium-Leerstellen bevorzugt in der Antiphasengrenze (NaCl-Struktur) und nicht in der Bulkphase (Perowskit-Struktur) ansiedeln. Mit Hilfe von "Nudged Elastic Band" Rechnungen und molekulardynamischen Simulationen wurde außerdem gezeigt, dass Strontiumle erstellen eine geringere Migrationsbarriere in der Antiphasengrenze gegenüber der Bulkphase aufweisen.

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