Enhancing the discharge performance of the potassium-oxygen battery

Küpper, Jannis Nicolas; Simon, Ulrich (Thesis advisor); Sauer, Dirk Uwe (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

Die Kalium-Sauerstoff-Batterie ist eine neue Post-Lithium-Technologie für die elektrochemische Energiespeicherung und verspricht, eine nachhaltigere und kostengünstigere Alternative zu den derzeitigen Batterietechnologien zu werden. Aufgrund ihrer besonderen Zellchemie weist die Kalium-Sauerstoff-Batterie eine bemerkenswerte Wiederaufladbarkeit und lange Zykluslebensdauer auf, die im Bereich der Alkalimetall-Sauerstoff-Batterien bislang einzigartig ist. Wichtige Leistungsindikatoren wie die Zellkapazität und die Ratenfähigkeit entsprechen jedoch noch nicht den Anforderungen praktischer Anwendungen. In dieser Arbeit werden neue Strategien für das Kathodendesign vorgestellt, um eine verbesserte Entladeleistung der Kalium-Sauerstoff-Batterie zu erreichen. Zunächst wird die Auswirkung einer lyophoben PTFE-Behandlung einer handelsüblichen Kohlepapierkathode auf das Entladeverhalten untersucht. PTFE verbessert den Sauerstoffmassentransport maßgeblich, indem es die Dreiphasengrenze zwischen fester Kathode, flüssigem Elektrolyten und gasförmigem Sauerstoff innerhalb der porösen Kathode günstig beeinflusst. In Kombination mit einem optimierten Elektrolytvolumen ermöglicht die PTFE-Behandlung eine wesentlich höhere Entladekapazität und eine verbesserte Ratenfähigkeit. Die Post-mortem-Analyse zeigt, dass die erhöhte Sauerstofftransportrate eine homogene Verteilung des Entladungsprodukts und einen hohen Füllungsgrad des Porenvolumens der Elektrode ermöglicht. Dies wirft die Frage auf, wie der angelegte Sauerstoffpartialdruck als Parameter zur Verbesserung des Sauerstofftransports genutzt werden kann. Der Sauerstoffdruck wird im Bereich von 0,2 atm bis 11 atm variiert und es zeigt sich, dass ein höherer Sauerstoffdruck generell vorteilhaft für die Entladungsleistung ist, die bei ausreichend hohem Sauerstoffdruck nicht länger durch Sauerstofftransport begrenzt wird. Vielmehr werden die Kathodeneigenschaften wie niedrige Porosität und geringe Oberfläche kapazitätsbegrenzend. Infolgedessen wird ein zweidimensionales, mehrphasiges Kalium-Sauerstoff-Batteriemodell entwickelt, um eine optimierte Kathodenstruktur zu entwerfen. Das Modell wird anhand von experimentellen Daten validiert und dient zur Untersuchung des Einflusses von Kathodenporosität, spezifischer Oberfläche und Dicke auf das Entladeverhalten. Es zeigt sich, dass eine höhere Kathodenporosität und -oberfläche die Entladekapazität erhöht und die Entladeüberspannung senkt. Die Verwendung einer mikroporösen Kathode ist jedoch möglicherweise nicht ideal für KOB. Stattdessen könnte eine hierarchische Kathodenporosität zusammen mit einem optimierten Stromableiterdesign der Schlüssel zu einer deutlich höheren Entladeleistung sein.

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