Spectromicroscopic investigation of local redox processes in resistive switching transition metal oxides

  • Spektromikroskopische Untersuchung von lokalen Redox-Prozessen in resistiv schaltenden Übergangsmetalloxiden

Heisig, Thomas; Simon, Ulrich (Thesis advisor); Dittmann, Regina (Thesis advisor)

Jülich : Forschungszemtrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag (2022)
Buch, Doktorarbeit

In: Schriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Information = Information 79
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource (vi, 186 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021

Kurzfassung

In unserer zunehmend digitalisierten Welt herrscht eine wachsende Nachfrage nach kostengünstiger Datenspeicherung und -verarbeitung. Angesichts der Tatsache, dass bestehende Speichertechnologien an ihre physikalischen Grenzen stoßen, werden neue Komponenten und Konzepte benötigt, um die Nachfrage zu decken. Eine der vielversprechendsten Technologien für nichtflüchtige Speicher- und Logikanwendungen sind Redox-basierte resistiv schaltende Bauelemente. Diese Bauteile, bestehend aus einem Metall-Isolator-Metall Stapel, können durch Anlegen einer Spannung reversibel und nicht-flüchtig ihren elektrischen Widerstandändern. Es wird angenommen, dass die Widerstandsänderung auf die Bildung und Migration von ionischen Defekten zurückzuführen ist. Obwohl das resistive Schalten eingehend untersucht wurde, sind die Details der mikroskopischen Prozesse noch immer nicht vollständig verstanden. Das Ziel dieser Arbeit ist die Aufklärung der Schaltmechanismen in zwei klassischen resistiv schaltenden Oxiden, namentlich SrTiO3 und Ta2O5, durch Verwendung von spektromikroskopische Analysemethoden. Zunächst wird der Einfluss der Schichteigenschaften von SrTiO3 Dünnfilmen auf das resistive Schaltverhalten untersucht. Es wird gezeigt, dass die Schichtdicke und die Defektstruktur entscheidende Faktoren darstellen, welche die Polarität der Widerstandshysterese festlegen. Durch Kombination von Spektromikroskopie und atomaren Simulationen wird gezeigt, dass ausgedehnte Defekte als Kationen-Diffusionspfade fungieren. Die Migration von Kationen findet entlang der ausgedehnten Defekte während des Schaltvorgangs statt und führt zu lokalen Phasenseparationen. Mittels in operando Transmissionselektronenmikroskopie von defekt-reichen SrTiO3 Filmen wird der Valenzwechsel von Ti4+ zu Ti3+ nachgewiesen. Während im hochohmigen Zustand eine homogene Sauerstoffkonzentration vorgefunden wird, sind im niederohmigen Zustand nanometergroße Sauerstoff-defizitäre Bereiche sichtbar, welche sich entlang von Inselgrenzen bilden. Um leitfähige Filamente in Ta2O5 mittels Photoelektronen Spektroskopie zu charakterisieren, wird eine Bauteilarchitektur verwendet, die eine Kreuzpunktstruktur und Graphen Elektroden kombiniert. Photoemissionselektronenmikroskopie von funktionalen Ta2O5 memristiv schaltenden Bauelementen zeigt die Präsenz von Sauerstoff-defizitären nanoskaligen Filamenten. Eine Sauerstoffleerstellenkonzentration von 16% konnte für den niederohmigen Zustand bestimmt werden. Die Ergebnisse zeigen weiterhin, dass das Filament aus einer Suboxid Phase besteht und nicht wie oft angenommen aus metallischem Tantal.

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