Anisotropic microgels : from synthesis to features in 2 and 3 dimensions

Nickel, Anne Catherine; Richtering, Walter (Thesis advisor); Crassous, Jérôme Joseph Emile (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2022

Kurzfassung

Partikel mit einer Größe unterhalb eines Mikrometers sind für verschiedene Anwendungen und als Modellsystem zur Untersuchung von Ordnungsphänomenen besonders interessant. Inspiriert durch die Vielfalt in biologischen Systemen werden weiche Materialien mit einer anisotropen Form gesucht, um diese Phänomene mit einem passendem Modell zu untersuchen. Im Gegensatz zu weichen anisotropen Partikeln sind harte anisotrope Partikel gut untersucht. Eine vielversprechende Klasse von weichen Modellsystemen sind Mikrogele, also quervernetzte Polymere, die in einem guten Lösungsmittel gequollen vorliegen. Im ersten Teil dieser Arbeit wird eine Synthese von Mikrogelen mit einer anisotropen Form entwickelt. Dafür wird ein gestrecktes Ellipsoid aus Hämatit-Siliziumdioxid als Vorlage für die Form genutzt. Dieses dient als Kern für die Fällungspolymerisation, aus der anisotrope Kern-Schale Mikrogele entstehen. Die genaue Form der entstehenden Mikrogele hängt dabei stark von der Dicke der Schale ab. Aus diesen Mikrogelen wird der Kern in zwei Schritten gelöst und es resultieren hohle, anisotrope Mikrogele. Diese eignen sich um das Phasenverhalten von weichen, anisotropen Bausteinen zu untersuchen. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde zum ersten Mal das Phasenverhalten von anisotrop geformten Mikrogele an der Grenzfläche untersucht. Dabei zeigt sich, dass besonders die Weichheit und die Dicke der Schale einen großen Einfluss auf deren Grenzflächeneigenschaften haben. Anisotrope Mikrogele mit einer dicken und weichen Schale spreiten stark an der Grenzfläche, was zu einer isotropen Verteilung der Schale um den harten Kern führt. Bei einer dünnen und harten Schale spreitet diese nur wenig an der Grenzfläche und die anisotrope Form bleibt erhalten. Diese Form führt zu kapillaren Wechselwirkungen, welche das Clustern der Mikrogele zur Folge haben. Die Beschaffenheit der Cluster hängt von der Schale der Mikrogele und der Konzentration an Mikrogelen an der Grenzfläche ab. Während anisotrope Mikrogele mit einer dünnen Schale immer kapillare Wechselwirkungen zeigen, spielen diese bei dickeren Schalen nur ab einer bestimmten Konzentration an der Grenzfläche eine Rolle. Oberhalb dieser Konzentrationen werden die dickeren Schalen der Mikrogele komprimiert und die elliptischen Kerne können sich gegenseitig beeinflussen. Bei einer dicken Schale ordnen sich die Mikrogele in diesen Clustern mit den Spitzen und bei einer dünnen Schale unabhängig von der Existenz des Kernes mit den Seiten zueinander an. Im letzten Teil der Arbeit wird erstmalig das Phasenverhalten von hohlen, anisotropen Mikrogele in Lösung untersucht. In hoch konzentrierten Lösungen zeigen diese Mikrogele ein selbst-heilendes Verhalten der Form. Eine hoch konzentrierte Lösung sphärischer Mikrogele bildet eine kristalline Struktur, welche einen gleichmäßigen Druck ausübt. Dieser Druck verformt die anisotropen Mikrogele zu sphärischen Mikrogelen, damit sie sich in die Struktur eingliedern können. Im Gegensatz dazu wirkt durch die Ordnung in einer hoch konzentrierten Lösung von anisotropen Mikrogelen ein anisotropischer Druck auf die Mikrogele. Durch diesen bleibt die anisotrope Form der Mikrogele erhalten.

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