Gas adsorption properties of electrospun carbon nanofibers for carbon dioxide capture and utilization

  • Gasadsorption auf elektrogesponnenen Kohlenstoffnanofasern für Kohlendioxidabscheidung und -nutzung

Kretzschmar, Ansgar Karl Georg; Eichel, Rüdiger-A. (Thesis advisor); Wessling, Matthias (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021, 2022)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021

Kurzfassung

Elektrogesponnene Polyacrylnitril-basierte Kohlenstoffnanofasern sind ein vielversprechendes und maßschneiderbares Material für CO2-Adsorptionsanwendungen. In dieser Arbeit werden unmodifizierte, bei verschiedenen Temperaturen carbonisierte Kohlenstoffnanofasern vorgestellt. Oberflächenchemie und Morphologie dieser Fasern werden mit Rasterelektronenmikroskopie, Elementaranalyse, Röntgenphotoelektronenspektroskopie sowie Argon und CO2-Adsorptionsmessungen charakterisiert. Es wird gezeigt, dass sowohl die Oberflächenchemie als auch die Bildung von Ultramikroporen erheblich von der Carbonisierungstemperatur abhängen, was das Maßschneidern des Materials für verschiedene Gastrennanwendungen ermöglicht. Um einige dieser Anwendungen zu evaluieren, werden weitere Adsorptive gemessen, die nachweisen, dass die Adsorptionseigenschaften maßgeblich durch einen Molekularsiebeffekt bestimmt werden. In diesen Messungen wird deutlich, dass die Kohlenstoffnanofasern im Vergleich zu anderen Kohlenstoffen eine sehr hohe Affinität zu CO2, Wasser und Ammoniak zeigen, was auf die engen Ultramikroporen zurückgeführt wird. Die einstellbare Ultramikroporenstruktur erlaubt es, die für die Diskussion von Molekularsieben verwendete Konzepte für die Bestimmung molekularer Dimensionen wie den kinetischen Durchmesser zu evaluieren und zu vergleichen. Weiterhin kann der Molekularsiebeffekt für spezifische Trennprobleme eingestellt werden, solange der Unterschied in der Molekülgröße der zu trennenden Gase hinreichend groß ist. Aus statischen Adsorptionsisothermen wird durch die Ideal Adsorbed Solution Theory eine hervorragende Selektivität für die Trennung von CO2 und N2 sowie CO2 und CH4 vorhergesagt. Die Trennleistung der Kohlenstoffnanofasern für CO2 und N2 wird durch dynamische Adsorptions-experimente bestätigt. Des Weiteren wird die Adsorptionskinetik der CO2-Adsorption analysiert, um mögliche Limitierungen der CO2-Adsorptionsgeschwindigkeit in engen Ultramikroporen zu bewerten. Um die Adsorptionskapazität zu erhöhen, werden verschiedene Konzepte zur Einführung zusätzlicher Porosität evaluiert. Während durch das Spinnen von Polymermischungen nur eine geringe Zahl von Mesoporen ohne signifikanten Einfluss auf die CO2-Kapazität erreicht wird, verbessern eine physikalische Aktivierung mit CO2 oder eine chemische Aktivierung mit KOH die Hochdruck-adsorptionskapazität von CO2 erheblich, wenn auch auf Kosten der Selektivität und der Niedrigdruck-adsorptionskapazität. Insgesamt stellen sich Polyacrylnitril-basierte Kohlenstoffnanofasern als gut geeignetes Material für CO2-Adsorption und -abtrennung heraus. Diese Arbeit stellt dazu einen leistungsfähigen Werkzeugkasten bereit, um die Kohlenstoffnanofasern für verschiedene Gastrennanwendungen und Prozessbedingungen maßzuschneidern.

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