Towards magneto-elastomeric nanocomposites with supramolecular activity

Fruhner, Lisa Sarah; Förster, Stephan Friedrich (Thesis advisor); Richtering, Walter (Thesis advisor)

Jülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek, Verlag (2021)
Buch, Doktorarbeit

In: Schriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Schlüsseltechnologien = Key technologies 234
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource (XVI, 213 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

Die Kombination der Funktionalitäten von Nanopartikeln und Polymeren führt zu einer neuen Klasse an Materialen: Nanokomposite. Nanopartikel wie magnetische Nanopartikel oder Quantum Dots (QDs) können genutzt werden, um neue Eigenschaften in Polymermatrizen einzubringen. Dies können z.B. die Reaktion auf ein Magnetfeld sein oder Photolumineszenz sein. Polymers können für Stabilität oder Elastizität sorgen oder einfachere Verarbeitbarkeit, sie können mit supramolekularen Gruppen funktionalisiert werden, die nicht-permanente Bindungen zwischen den Polymerketten erlauben. Die Kombination dieser Eigenschaften macht Nanopartikel höchst interessant für eine Vielzahl von Anwendungen wie Beschichtungen, Membranen, organische Solarzellen oder Biomedizin. Die zusätzliche Strukturierung der Nanopartikel innerhalb der Polymermatrix ermöglicht eine noch größere Bandbreite an einstellbare Eigenschaften. Stabile Nanokomposite in äußeren Felder zu erhalten ist äußerst wünschenswert aber auch herausfordernd aufgrund der üblicherweise vorliegenden Aggregation von Nanopartikeln in Polymermatrizen. Daher ist eine Kompatibilisierung der beiden Komponenten essentiell, um ihre kontrollierte räumliche Organisation zu untersuchen. Das Ziel dieser Arbeit ist es, einen Prozess zu magneto-elastomerischen Nanokompositen mit supramolekularer Aktivität zu entwickeln. Dafür werden funktionale Nanokomposite synthetisiert und ihre Strukur mit Kleinwinkelstreumethoden untersucht. Zuallerst wird das Verhalten von superparamagnetischen, Ölsäure stabilisierten Eisenoxid-Nanopartikeln in einem Magnetfeld mit Kleinwinkelneutronenstreuung untersucht. Dabei wird gezeigt, dass die Nanopartikel bereits in sehr schwachen Magnetfeldern Ketten bilden, die parallel zum Feld angeordnet sind, während kristalline Phasen die gemessenen Strukturen bei höheren Feldstärken dominieren. Um dieses Verhalten im Nanokomposit nutzen zu können, ist eine Kompatibilisierung der Nanopartikel mit der Polymermatrix nötig. Die hier entwickelte Lösung beruht auf der Beschichtung der Nanopartikel mit einer Polymerhülle. Dies wird im zweiten Teil der Arbeit durch Verkapseln der Nanopartikel mit einem Polydien-Polyethylenoxid (PEO) Diblockcopolymer erreicht. In diesem Prozess bildet das Polydien eine vernetzbare innere Hülle, um das Polymer chemisch um den Nanopartikel herum zu fixieren. Die PEO-Korona ermöglicht die Dispersion der Nanopartikel in Wasser oder PEO-Schmelze. Kleinwinkelröntgenstreuung wird genutzt, um den Prozess der Verkapselung zu untersuchen und zeigt, dass der kritische Schritt der Phasentransfer aus dem organischen Medium ins Wasser ist. Die Untersuchung der finalen Nanokomposite zeigt gut verteilte Nanopartikel in der Polymerschmelze. Derselbe Prozess kann verwendet werden, um Cluster von QDs zu erzeugen, deren Abstand durch verschieden lange Polymere variiert werden kann. Der letzte Teil rückt den Fokus auf elastische und supramolekulare Materialien und zielt auf eine Polymerhülle mit funktionalen Gruppen ab, die Wasserstoffbrücken ermöglichen. Da die oben beschriebene Verkapselungsmethode auf PEO basierenden Materialien beruht, wurde eine andere Methode entwickelt, in der Polybutylenoxid (PBO) als Nanopartikelbeschichtung verwendet wird. Die Synthese des Polymers beinhaltet die Polymerisation von Butylenoxid auf einen Initiator, der eine Schutzgruppe trägt, sowie die konsekutive und unabhängige Funktionalisierung beider Kettenenden mit einer Kopfgruppe, die auf die Nanopartikeloberfläche bindet bzw. die heteroassoziierenden supramolekularen Gruppen Diaminotriazin (DAT) und Thymin (Thy). Erste Ergebnisse aus Untersuchungen mit Kleinwinkelröntgenstreuung und Mikroskopie zeigen, dass das Beschichten von Nanopartikeln mit diesen Polymerliganden zu supramolekularen Wechselwirkungen zwischen den Thy- und DAT-beschichteten Nanopartikeln führt.

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