2D and 3D assembly of block copolymer coated nanoparticles

  • 2D und 3D Anordnung von Blockcopolymer beschichteten Nanopartikeln

Leffler, Vanessa Bianca; Förster, Stephan (Thesis advisor); Richtering, Walter (Thesis advisor)

Aachen (2020, 2021)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

Nanokomposite, welche aus anorganischen Nanopartikeln und Polymeren bestehen, vereinen das Beste aus beiden Welten. Sie besitzen die exzellenten Eigenschaften funktionaler Nanopartikel und sind dennoch so leicht zu verarbeiten wie Polymere. Indem man beispielsweise ein Diblockcopolymer verwendet, können außerdem hoch geordnete Nanostrukturen erzeugt werden. Hierbei fungiert das Polymer als eine Art Template für die Anordnung der Nanopartikel. Diese hervorragend definierten Nanokomposite sind exzellente Kandidaten für Materialien der nächsten Generation wie beispielsweise Solarzellen und Szintillatoren. Bei der Herstellung dieser hoch geordneten Nanokomposite wird man dabei vor mehrere Herausforderungen gestellt: die Nanopartikel müssen sehr gut definiert sein, die thermodynamische Mischbarkeit der beiden Komponenten muss erreicht und sowohl die Distanz zwischen den Partikeln als auch die Anordnung der Nanopartikel in der Polymermatrix muss sehr präzise definiert werden. In dieser Arbeit wird die Nukleations- und Wachstumskinetik, welche für die Synthese exakt definierter Nanopartikel essentiell ist, am Beispiel der Hochtemperatursynthese von Eisenoxidnanopartikeln mittels in situ Klein- und Weitwinkelröntgenstreuung detailliert untersucht. Zur Vermittlung der thermodynamischen Mischbarkeit werden diese Nanopartikel anschließend mit einem anionisch synthetisierten Diblockcopolymer beschichtet, wodurch die oben genannten Herausforderungen effektiv überwunden werden. Die Struktur der hergestellten Monolagen und Bulk Filme wird mittels TEM sowie SAXS untersucht. Die Nanopartikelbildung kann in drei Hauptphasen eingeteilt werden: die Bildung von amorphen Clustern, die anschließende Bildung kristalliner Nuklei und das Wachstum der Nanopartikel. Die Blockcopolymer gesteuerte Anordnung der beschichteten Nanopartikel in hoch geordnete Strukturen wird erstmals beschrieben und ist sowohl in 2D als auch in 3D möglich. Die wichtigsten Parameter sind dabei das Größenverhältnis zwischen Partikel und Polymerdomäne, die Beschichtungsdichte und das Blocklängenverhältnis des Polymers. In den Monolagen kann ein stärkerer Einfluss der Beschichtungsdichte festgestellt werden, während das Blocklängen-verhältnis einen ausgeprägteren Effekt in den Bulk Filmen zeigt. Des Weiteren hat die hohe Oberflächenkrümmung der Nanopartikel einen sehr starken Einfluss auf die gebildeten Strukturen – vor allem in den Bulk Filmen. Hier hat sich erstmals gezeigt, dass selbst das Einbringen kleiner Volumenanteile an Nanopartikeln zu einer Umwandlung hin zu jenen Strukturen mit einer hohen Grenzflächenkrümmung führt.

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