Functional materials in catalysis

  • Funktionale Materialien in der Katalyse

Krischel, Julian; Rüping, Magnus (Thesis advisor); Pich, Andrij (Thesis advisor)

Aachen (2020)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

Diese Arbeit ist eine Ausarbeitung der verschiedenen Merkmale von Funktionsmaterialien und ihrer Umsetzung in katalytischen Prozessen. Zu Beginn werden die Eigenschaften definiert, die funktionale Materialien charakterisieren. In diesem Zusammenhang wird auf die zentrale wissenschaftliche Frage Bezug genommen, wie die strukturbezogenen Eigenschaften so modifiziert werden können, dass sie für mögliche Anwendungen geeignet sind. Dies wurde ermöglicht durch die intensive, analytische Untersuchung der chemischen und physikalischen Eigenschaften der funktionalen Materialien durch verschiedene analytische Methoden. Zwei Materialien, die sich in ihrer Art unterscheiden, wurden auf ihre Funktionalität und Anwendbarkeit getestet, um als mikrostrukturierte Materialien in vielfältigen katalytischen Prozessen zu dienen. Zunächst, basierend auf starren Bausteine wurde ein Polymer hergestellt, das sich auf unvorhersehbare Weise zu Polymer-Nanoröhren zusammensetzte. Die Transmissionselektronenmikroskopie gab entscheidende Einblicke in den Bildungsprozess und erlaubte zudem die direkte Visualisierung der inneren 3D-Struktur mittels Tomographie. Nach die gründliche Untersuchung der verschiedenen physikalischen und chemischen Eigenschaften des Polymers Nanoröhren erwiesen sich als geeignetes Trägermaterial für Metallnanopartikel sowie als Photokatalysatoren. Im Gegensatz zu den starren Polymer-Nanoröhren ist die Entwicklung von reaktionsfähigen Mikrogelen, die sich zu ihrer Umgebung, könnte den Weg für die Nutzung weicher Materie ebnen für Katalyse. Inspiriert von der Idee eines wiederverwertbaren Mikrogelreaktors wurde ein Poly(N-vinylcaprolactam) basiertes Mikrogel mit einer geladenen Hülle wurde als Trägersystem für Gold und Palladium hergestellt Nanopartikel. Hier die erste direkte Visualisierung einer Mikrogel-3D-Struktur mittels Kryo-TEMTomographie ermöglichte die intensive Analyse unter nativen und nicht nativen Bedingungen. Zusätzlich zudass der Mikroreaktor eine ausgezeichnete Aktivität bei der Katalyse der Suzuki-Miyaura-Kopplung in Wasser als alleiniges Lösungsmittel. Neben seinem reaktionsfähigen und adaptiven Verhalten erwies sich das flexible polymere Netzwerk als ideal für das Wachstum und die Stabilisierung von verschiedenen Nanopartikeln kleiner Größe. Dementsprechend wurde ein zweites Mikrogel mit der Fähigkeit, bei höheren Temperaturen zu quellen, wurde hergestellt und mit Ruthenium-Nanopartikeln beladen. Das Mikrogel zeigte vielversprechende Aktivität bei der Dehydrierung von Wasserstoffträgern wie wasserhaltigen Hydrazin und Ameisensäure. Der bei diesem Prozess freigesetzte Wasserstoff, konnte direkt für die katalytische Umwandlung verschiedener Nitroarene genutzt werden.

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