Untersuchung der Sauerstofftransporteigenschaften in akzeptor- und donator-dotiertem Ceroxid

  • Investigation of the oxygen transport properties in acceptor- and donor-doped cerium oxide

Waldow, Stephan Peter; De Souza, Roger A. (Thesis advisor); Lüchow, Arne (Thesis advisor)

Aachen (2020)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2020

Kurzfassung

In der vorliegenden Arbeit wurden die Sauerstofftransporteigenschaften in verschiedenen Ceroxidsystemen untersucht. Die zwei zentralen Fragen, die in der vorliegenden Arbeit beantwortet werden sollten, waren:1) Welche fundamentalen Unterschiede existieren zwischen den beiden Sauerstoffpunktdefekten, Sauerstoffleerstellen und Sauerstoffzwischengitterionen, in Bezug auf ihre Diffusionseigenschaften in Ceroxid?2) Wie ist die Abhängigkeit des Sauerstoffaustauschkoeffizienten von der elektronischen Struktur des Materials, die durch Akzeptor- oder Donator-Dotierung signifikant beeinflusst werden kann und wie von der Oberflächenorientierung des Materials? Zur Beantwortung dieser Fragen wurde eine Kombination aus experimentellen und theoretischen Methoden verwendet. Experimentell wurden Leitfähigkeitsrelaxations-messungen und Sauerstoffisotopenaustauschexperimente, welche mittels Sekundärionen-Massenspektrometrie analysiert wurden, durchgeführt. Die theoretischen Methoden umfassten molekulardynamische Simulationen und Finite-Elemente Modellierung. In der Arbeit konnten fundamentale Unterschiede in den Diffusionseigenschaften der beiden betrachteten Sauerstoffpunktdefekte festgestellt werden. Sauerstoffleerstellen waren bei gegebener Temperatur mobiler als Sauerstoffzwischengitterionen. Gleichzeitig wurde eine geringere Aktivierungsenthalpie der Migration für Sauerstoffleerstellen als für Sauerstoffzwischengitterionen gefunden. Bezüglich der Oberflächeneigenschaften konnten die Fragestellungen nur eingeschränkt beantwortet werden. Für verschieden orientierte Ceroxiddünnschichtproben wurden unterschiedliche Sauerstoffaustauschraten ermittelt. Die (111)-orientierte Oberfläche zeigte dabei die höchste Sauerstoffaustauschrate. Bezüglich der elektronischen Struktur konnte keine abschließende Antwort gefunden werden, da die verwendeten Ceroxidkeramiken eine signifikante Oberflächenverunreinigung in Form einer Silikatphase aufwiesen. Dies machte eine Quantifizierung des Sauerstoffaustauschkoeffizienten unmöglich.

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