Coupling of soot oxidation and ammonia-mediated selective catalytic reduction of nitrogen oxides

Martinovity, Ferenc; Palkovits, Regina (Thesis advisor); Pirone, Raffaele (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2021. - Dissertation, Politecnico di Torino, 2021

Kurzfassung

Dieselmotoren präsentieren höhere Effizienz und Kraftstoffverbrauch, wenn zu Benzinmotoren im Vergleich, aber die Emission von toxischen Schadstoffen wie NOx, Partikelmasse und verbrannte Kohlenwasserstoffe stellt eine ernsthafte Gefahr für die Gesundheit. Die Entfernung des NOx wird durch die selektive katalytische Reduktion (SCR) mit Harnstoff oder Kohlenwasserstoffe als Reduktionsmittel durchgeführt wird, während die Partikelmasse (Ruß) durch Filtration, gefolgt von anschließender Oxidation entfernt wird. Eine der modernsten Technologien zur Kontrolle der Dieselverschmutzung im Automobilbereich ist die integrierte SCR- und Rußfiltration auf dem sogenannten SCR am Filter (SCRoF)- Gerät. Diese These versucht, einige der Probleme zu lösen, die mit der Kopplung der NOx-SCR- und Rußoxidationsreaktionen zusammenhängen. Kapitel 2 konzentriert sich auf die Suche nach dem richtigen Rußoxidationskatalysator, der gegenüber Rußoxidation hochaktiv ist und die SCR-Reaktion nicht durch Oxidation auch des Reduktionsmittels NH3 stört. Es wurde gefunden, dass auf CeO2-ZrO2 beladenes K2CO3 für die Rußoxidation hochaktiv war und beim Mischen mit Fe-ZSM-5 SCR-Katalysator die NOx-Umwandlung nicht störte. In Kapitel 3 die gleichzeitige Wechselwirkung von SCR und Rußoxidationskatalysator viel detaillierter untersucht. Es wird gezeigt, dass die NOx-Umwandlung gegenüber dem SCR-Katalysator verbessert werden kann, wenn der Rußoxidationskatalysator auch für die Oxidation von NO zu NO2 aktiv ist. Der mit einer geringen Menge Kalium imprägnierte CeO2-PrO2-Katalysator wurde als Rußoxidationskatalysator verwendet. Der Rußoxidationskatalysator wurde physikalisch mit Fe und Cu-ZSM5 gemischt und das w/f durch das Katalysatorbett wurde konstant gehalten, das heißt in solchen Gemischen wurde die Rußoxidationstemperatur um 150 °C verringert und die SCR-Reaktion verbessert. In Kapitel 4 wurde die Kohlenwasserstoffvergiftung von Cu-SSZ-13 untersucht und eine wirksame Lösung vorgeschlagen. Ein Zeolith- und Mischoxid- "Verbund" - Katalysator wurde durch Kugelmahlen von Cu-SSZ-13 und CeO2-SnO2 im Massenverhältnis 4: 1 hergestellt. In Gegenwart von 700 ppm C3H6 als Modellkohlenwasserstoff die SCR-Reaktion über Cu-SSZ-13 deutlich gehemmt, während der Verbundkatalysator gegen Deaktivierung resistent war. Die Kapitel 5 und 6 befassen sich mit der Entwicklung und Untersuchung des LaCoO3-Katalysators für die NO-Oxidation und Rußoxidation als möglichen Ersatz für Katalysatoren auf Pt-Basis. Der optimale Perowskit LaCo0.75Al0.25O3, der durch ein Sol-Gel-Verfahren und Kalzinieren bei 700 °C erhalten wurde, konnte bei 300 °C ein NO2/NOx -Verhältnis von 0,8 erreichen und erwies sich als vergleichbar mit dem Pt/Al2O3 -Katalysator. Die SO2-Vergiftung erfolgte in 2 Stufen, in der ersten Stufe adsorbierte und blockierte das SO2 die aktiven Stellen stark für die NO-Oxidation und in der zweiten Stufe wuchsen Lanthan-Sulfate auf der Katalysatoroberfläche.

Einrichtungen

• Fachgruppe Chemie [150000]
• Lehrstuhl für Heterogene Katalyse und Technische Chemie [155310]