Korrelation von integralen und lokalen Untersuchungsmethoden an Abgasnachbehandlungssystemen für Magermotoren

Schönebaum, Simon; Simon, Ulrich (Thesis advisor); Moos, Ralf (Thesis advisor)

Aachen (2019, 2020)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2019

Kurzfassung

In der vorliegenden Arbeit wurde die DRIFTS-Spektroskopie als Verfahren zur Analyse von molekularen Vorgängen auf verschiedenen Katalysatorsystemen für Magermotoren erforscht. Die Erkenntnisse sollten mit den Ergebnissen anderer, integraler Messmethoden korreliert werden, sodass dadurch ein tiefgehendes Verständnis über die Prozesse in den untersuchten Systemen erlangt werden konnte. Vorherige, an einem mit SCR-Katalysator beschichteten Wabenkörper durchgeführte HF-IS-Messungen konnten hierdurch tiefergehend interpretiert werden. Durch die DRIFTS-Unter-suchungen konnte der bisher angenommene Zusammenhang Resonanzfrequenz und der Mobilität adsorbierter NH3-Spezies dahingehend verbessert werden, dass die Art der adsorbierten NH3-Spezies genauer definiert wurde. Des Weiteren wurde ein Einfluss zwischen von hochmobilen [CuI(NH3)2]+-Komplexe auf die Resonanzfrequenz nachgewiesen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zudem erstmals mehrere technisch relevante NSKs mithilfe von detaillierten DRIFTS- sowie hochauflösenden materialanalytischen Untersuchungen (z.B. TEM-EDX) verglichen, um ein Verständnis über die Vielzahl von Kreuzeffekten in Abhängigkeit von der realen Katalysatorzusammensetzung zu erhalten. Die Untersuchungen zeigten einen kritischen Einfluss des CeO2 sowie verschiedener bariumhaltigen Speicherkomponenten auf das Katalysatorverhalten. Des Weiteren konnte die Bildung verschiedener Reaktionsprodukte sowie -intermediate während der Reduktion der gespeicherten Nitrate spektral verfolgt werden. Die gewonnenen Erkenntnisse wurden weiterhin genutzt, um integrale Prüfstandsmessungen an weiteren NSKs tiefgehend zu verstehen. Hierbei war unter anderem es möglich, verbesserten Speichereigenschaften eines NSKs durch eine wesentlich bessere Dispersität der Edelmetallspezies zu erklären, die jedoch während der Reduktion zu einer unerwünschten, direkten Oxidation von Reduktionsmittel durch CeO2 führte. Insgesamt konnte für NSK-Systeme herausgearbeitet werden, dass die Verwendung von CeO2 als Niedertemperaturspeicher nachteilige Eigenschaften während der Regeneration hat und auch die Verteilung und Dispersität der Edelmetalle wie auch des BaCO3 entscheidend für eine optimale Leistungsfähigkeit eines NSKs ist. Im letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde die Desorption von 1-Octanol von einem OxiKat mittels TP-DRIFTS untersucht. Dabei konnte die Bildung einer Flüssigphase ausgeschlossen sowie Zersetzungsprodukte auf der Oberfläche des Katalysators nachgewiesen werden.

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