Goldnanopartikel-Hybridsysteme

  • Gold nanoparticle hybrid systems

Eisold, Sabine; Simon, Ulrich (Thesis advisor); Wöll, Dominik (Thesis advisor)

Aachen (2018, 2019)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Kurzfassung

Diese Arbeit beinhaltet die Synthese und Charakterisierung unterschiedlicher anorganisch-organischen Goldnanopartikel (AuNP)-Hybridsysteme, sowohl in Lösung als auch an Oberflächen. Dabei wurden unterschiedliche Wechselwirkungen zur Bindung der AuNP an organische Molekülsysteme genutzt: unspezifische, elektrostatische Wechselwirkungen und programmierbare Wechselwirkungen durch die Verwendung von DNA. Damit wurden die Grundlagen für die Entwicklung neuer, multifunktionaler Strukturen geschaffen, die Anwendung potentiell im Bereich der Biomedizin in Form von Drug Delivery-Systemen finden könnten. Im ersten Teil der Arbeit wird der Aufbau eines Hybridsystems durch die Einlagerung über unspezifische, elektrostatische Wechselwirkungen negativ geladener 1,4 nm großer, zytotoxische AuNP in Mikrogele (μG) beschrieben. Dabei war es möglich diese durch externe Stimuli wie pH-Wert und Temperatur wieder freizusetzen. Im zweiten Teil der Arbeit wird der Aufbau von Hybridsystemen durch programmierbare Wechselwirkungen beschrieben, indem Oligonukleotide (zur Vereinfachung kurz: DNA) als Linker zwischen 12 nm großen AuNP und μG verwendet wurde. Dabei wurden verschiedene DNA-funktionalisierte μG synthetisiert. Es handelte sich bei den μG um pNIPAM-, pNIPMAM- und pVCL-basierte μG, in die DNA kovalent über entsprechende Co-Monomere gebunden wurde. An die DNA konnten komplementäre DNA-Stränge und DNA-funktionalisierte AuNP reversibel binden. Diese Hybridsysteme konnten durch SEM-T und in situ-STEM abgebildet werden, wobei auch die Verteilung der AuNP innerhalb der μG analysiert wurde. Ein System mit definierten Strukturen wurde entwickelt, indem DNA-Stränge mit Hairpin-Motiv genutzt wurden um die AuNP untereinander zu verbinden. Dadurch sollten diese Strukturen ebenfalls schaltbar sein. Dabei wurden Dimere und auch Netzwerke synthetisiert. Die Synthese der Netzwerke verlief über Konzentrationskontrolle isotrop funktionalisierter AuNP oder durch Kombination von isotrop und anisotrop funktionalisierten AuNP. Der dritte Teil der Arbeit beschreibt die Immobilisierung von μG auf AuNP auf Oberflächen über DNA-Hybridisierung. Dabei wurden auch die Wechselwirkungen mit dem Substrat untersucht und versucht durch die Verwendung eines hochfluorierten Hintergrunds diese zu minimieren. Die DNA-Hybridisierung erlaubte es μG reversibel zu immobilisieren, wodurch diese dann mittels AFM und Fluoreszenzmikroskopie weitergehend charakterisiert werden konnten.

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